Safety Case for the Disposal of Spent Nuclear Fuel at Olkiluoto: Radionuclide Migration Parameters for the Geosphere

Tämä raportti sisältää uudistetun tietokannan radionuklidien sorptioparametreistä kaukoalueella Olkiluodon kallioperässä.
Tarkasteltavat geokemialliset olosuhteet perustuvat Olkiluodon paikkatutkimuksissa todettuihin nykyisiin olosuhteisiin sekä malleilla laskettuihin tuleviin olosuhteisiin.
Radionuklidien sorptio arvioitiin neljälle kivilajille sekä rakopinnoilla Olkiluodossa yleisille saville. Mahdollinen hapellisten vesien tunkeutuminen kallioperään otettiin huomioon tarkastelemalla redox-herkkien aineiden sorptiota myös potentiaalisesti aerobisissa vesissä.
Sorptioparametreille arvioitiin sekä ilmeisin arvo että alaraja-arvo.
Radionuklidin kemialliset muodot vesissä sekä liukoisuus laskettiin käyttäen ANDRA:n kehittämää Thermo_Chimie 7b -tietokantaa ja geokemiallista PHREEQC-malliohjelmaa. Thermo_Chimie-tietokantaa
täydennettiin kirjallisuudesta saaduilla uusimmilla parametriarvoilla, jotka on todettu tärkeiksi luonnon vesiä analysoimalla ja joiden avulla kokeellinen sorptio ja laskennallinen sorptio ovat aiempaa paremmin
saatu yhteensopiviksi.
Sorption arvioinnin lähtötietoina käytettiin ensisijaisesti Helsingin yliopiston Radiokemian laboratoriossa Olkiluodon kiville ja vesille saatuja tuloksia sekä Posiva Oy:n paikkatutkimusvaiheessa saatuja muita
sorptiotuloksia. Näitä täydennettiin tämän raportin teon aikana Radiokemian laboratoriossa tehtyjen kokeiden tuloksilla sekä kirjallisuudessa hyvin kuvattujen kokeiden tuloksilla, erityisesti saville
määritetyillä arvoilla. Muun tiedon puuttuessa radionuklidin sorptio arvioitiin sen kanssa kemiallisesti samankaltaisen aineen sorptiosta.
Kivimateriaaleille on tehty kokeita pääasiassa käyttäen murskattuja kiviä. Murskeille saatujen sorptioarvojen muuttaminen ehjille kiville perustui sekä jo aikaisemmin diffuusiokokeissa että kivipinnoille saatuihin tuloksiin, joiden mukaan radionuklidit sorboituvat valtaosin kiven kiillemineraaleihin sekä muihin suuren kationin-vaihtokapasiteetin omaaviin ja huokoisiin suuren pinta-alan mineraaleihin. Tässä
raportissa sorptioarvojen muuttaminen murskeelle saadusta arvosta ehjälle kivelle tehtiin olettamalla, että murskeessa kaikki mineraalipinnat sorboivat samalla tehokkuudella, mutta ehjässä kivessä sorptio tapahtuu
vain kiillemineraalehin ja sarvivälkkeeseen. Muut mineraalit oletettiin sorboimattomiksi. Sorptioarvon muuntokertoimena käytettiin kiillemineraalien ja sarvivälkkeen kokonaispinta-alan ja kivimurskeen
ominaispinta-alan suhdetta. Vain kationivaihdolla sorboituvien alkali- ja maa-alkalikationien sorptio joko laskettiin sorptiomallilla tai perustui arvioon biotiitin osuudesta murskatulle kivelle mitatusta sorptiosta.
Saville ilmeisimmän sorptioarvon arvioinnissa oletettiin kirjallisuudessa esitettyihin tuloksiin perustuen, että sorptio ehjälle savelle on sama kuin kokeissa käytetylle hienojakoiselle savelle.